Mallorca y resto de Baleares.
Jaime I fue el primer gran protagonista de la expansión mediterránea de la Corona de Aragón, comenzando por la conquista de Mallorca, que Jaime promocionaría como una obra colectiva, que a todos beneficiaría. Ante las agresiones de los piratas mallorquines musulmanes a los mercaderes de Barcelona, Tarragona y Tortosa éstos pidieron ayuda al monarca, al que en la reunión de Barcelona (diciembre de 1128) ofrecieron sus naves, mientras que los barones catalanes acordaron participar en la empresa a cambio del botín y tierras. En otra reunión en Lérida los barones aragoneses aceptaron las mismas condiciones, pero sugirieron al rey que la empresa se dirigiera contra los musulmanes de Valencia. La conquista de Mallorca, aunque participó un grupo de caballeros aragoneses en virtud de sus obligaciones con el soberano, fue una empresa catalana, y catalanes serían la mayoría de sus repobladores.

Las Cortes catalanas de 1228 reunidas en Barcelona, concedieron al rey el subsidio correspondiente a la recaudación del impuesto del bovaje. La expedición estaba integrada por 150 naves y salió desde Salou, Cambrils y Tarragona el 5 de septiembre de 1229. Tras un largo asedio de tres meses, la ciudad de Palma se rindió el último día del año, y con ella el resto de la isla, que apenas ofreció resistencia. El rey volvió en 1231 a la isla, cuando moros no sometidos se ofrecieron al rey, sometiendo Menorca a la condición de tributaria. La isla de Ibiza fue conquistada en 1235 por el arzobispo de Tarragona, Guillem de Montgrí, y su hermano Bernat de Santa Eugènia.

Palacio de la Almudaina, Palma de Mallorca. Esta ciudadela del S.XI, era el lugar de residencia de los walies árabes en la isla.

Mallorca se constituyó como un territorio más de la Corona bajo el nombre de «Regnum Maioricarum et insulae adyacentes», obtuvo una carta de franquicia en 1230 y la institución en 1249 del municipio de Mallorca contribuyó a la institucionalización del reino. La conquista supuso acabar con la piratería islámica en las Baleares, que se constituían en puente para el comercio entre Cataluña y el norte de África. Los participantes recibieron donaciones en la isla, en particular la nobleza, lo que fortaleció su poder político y social.

Valencia.
La conquista de Valencia, auténtica obsesión para Jaime I, cuyas energías absorbió durante quince años, se preparó minuciosamente dada su trascendencia, una vez ocupada Mallorca y alejado el peligro musulmán del Mediterráneo. A pesar de los iniciales fracasos y del interés de los caballeros de frontera por beneficiarse para sí de estas conquistas, Jaime I no se inhibió de la empresa cuando Blasco de Alagón se apoderó de Morella en 1232 y fue un peligro para el fortalecimiento de la nobleza. En 1233 en Alcañiz se planificó la campaña, desarrollada en tres etapas: la primera dirigida a las tierras de Castellón, con la toma de Burriana en 1233 y otros enclaves, como Peñíscola; la segunda abarca la zona central con la conquista de Valencia (1238) y las tierras llanas hasta el Júcar, para lo cual las Cortes generales de Monzón de 1236 concedieron la ayuda necesaria y el Papa Gregorio IX dio a la empresa el carácter de cruzada. El Puig se tomó en agosto de 1237, fracasando una escuadra enviada por el rey de Túnez en auxilio de Valencia, firmándose unas capitulaciones el 28 de septiembre y entrando el rey en la ciudad el 9 de octubre; la tercera fase abarca desde 1243 a 1245 llegándose a los límites estipulados para la conquista entre Aragón y Castilla en el tratado de Almizrra en 1244, firmado entre Jaime I y el infante Alfonso para delimitar las áreas de reconquista de las Coronas de Castilla y Aragón. Las tierras al sur de la línea Biar-Vila Joiosa quedaron reservadas para Castilla, incorporándose al reino de Valencia por Jaime II tras la sentencia arbitral de Torrellas (1304) y Elche (1305).

Jaime I obtuvo un gran triunfo sobre la nobleza, que consideraba las tierras conquistadas en Valencia como una prolongación de sus señoríos, al convertirlo en un reino propio (1239), formando una entidad político-jurídica propia unida dinásticamente a la Corona de Aragón, hecho que provocó la airada reacción de la nobleza aragonesa, que veía cercenadas sus posibilidades de hacer de las tierras valencianas una prolongación de sus señoríos aragoneses. El reino fue repoblado por catalanes y aragoneses, aunque durante mucho tiempo la población musulmana siguió siendo mayoritaria. La falta de respeto por los cristianos de los pactos y capitulaciones firmados con los mudéjares llevó a la sublevación de al-Azraq en 1247.