En su pugna con la nobleza, Jaime I encontró el soporte de la doctrina jurídica romana revitalizada por la escuela de Bolonia, que afirmaba la supremacía del príncipe, y por tal de contrarrestar a la insumisa nobleza, el rey favoreció decididamente a los municipios y a la burguesía. La renuncia a la política tradicional sobre el Midi hizo que la atención se desviara hacia el Mediterráneo. Y también se modificaron las relaciones con los reinos hispánicos.

La falta de descendencia del monarca navarro Sancho VII a punto estuvo de llevar a la unión con Aragón. Ante las dificultades del rey de Navarra, al que hacía la guerra Castilla, deseosa de anexionarse parte del reino navarro, la solución que encontró Sancho VII fue establecer en 1231 un pacto de prohijamiento mutuo con Jaime I, en virtud del cual Sancho se convertía en padre de Jaime, y al morir uno de ellos, el otro le sucedería en sus territorios. El pacto era favorable a Jaime I, muy joven, dada la delicada salud y avanzada edad de Sancho VII, y contenía diversas cláusulas por la que el rey de Aragón debía defender Navarra frente a agresiones exteriores. Pero las campañas de conquista en Mallorca y Valencia hicieron que Jaime I se desentendiera de Navarra, donde al morir Sancho VII en 1234 subió al trono como su sucesor Teobaldo de Champaña.

Alfonso X El Sabio, era yerno de Jaime I. Su apodo se debía a las numerosas medidas que tomó en favor de la actividad cultural, como por ejemplo la creación de la Escuela de Traductores de Toledo.

Con el reino de Castilla, además del tratado de Almizrra (1244) que delimitó las zonas de expansión hacia el sur de ambas Coronas, Jaime ayudó a su yerno Alfonso X a pacificar la rebelión de los mudéjares murcianos. Pero el interés de Jaime I por ayudarle desató la oposición de la nobleza aragonesa en las Cortes de Zaragoza (1264), que se negó a a cooperar, alegando que no obtenía beneficios en tal empresa. A pesar de tales reticencias, Jaime I acudió en ayuda del rey de Castilla, sometió Murcia en 1266 e inició un proceso de repoblación con catalanes y aragoneses, devolviendo luego Murcia a Alfonso X el Sabio. También el Conquistador autorizó a sus súbditos a luchar con el rey de Castilla frente a la ofensiva de Marruecos y Granada.

Para resolver sus diferencias con Francia, el 11 de mayo de 1258 Jaime I firmó con Luis IX (San Luis), el tratado de Corbeil, en virtud del cual Luis IX renunció a los derechos «teóricos», que desde tiempos de Carlomagno pretendía tener sobre el Rosellón, Conflent y Cerdaña, y a los condados catalanes (Barcelona, Urgel, Besalú, Ampurias, Gerona y Vic), y Jaime I a los derechos -más evidentes- que le asistían sobre diversos lugares del mediodía francés. Prenda de la nueva amistad sería la infanta Isabel, hija menor de Jaime I, que casaría con Felipe, hijo y heredero de San Luis. También cedió Jaime I a la reina de Francia, doña Margarita, sus derechos a los condados de Provenza y Folcalquier, lo que poseía en el marquesado de Provenza y el señorío de las ciudades de Arles, Marsella y Aviñón, que fueron del conde Ramón Berenguer.

Este tratado ha sido juzgado con dureza por los historiadores, en particular los catalanes, ya que ponía fin a la expansión y política ultrapirenaica de la Corona de Aragón.
Respecto a la política norteafricana de Jaime I, el monarca se aprovechó del interés comercial que desde el siglo XII habían mostrado los catalanes. La política real se aprovechó de su presencia en los reinos o sultanatos de Marruecos, Tremecén y Túnez, dedicando sus esfuerzos a someterlos por diversos medios, utilizando el procedimiento de unir el comercio catalán al pago de un tributo por el sultán. Se establecieron alfòndecs (alhóndigas) en Túnez y Bugía, en tanto que las milicias cristianas actuaban al servicio de los hafsidas.

Podemos considerar los últimos años de la vida del Conquistador, como una etapa de fracasos, de decadencia. En 1260 murió el infante Alfonso y en 1262 el rey se vio obligado a hacer un nuevo reparto, asignando a Pedro, Aragón, Cataluña y Valencia, y a Jaime las Baleares.
El espíritu cruzado de Jaime I, le llevó a emprender una expedición a Tierra Santa, como resultado de la embajada tártara que recibió mientras estaba en Toledo en la Navidad de 1268 para asistir a la primera misa de su hijo el infante Sancho, arzobispo de la ciudad. Los tártaros, enemigos de los turcos, ofrecían unir su ayuda a la del emperador bizantino en la expedición a Tierra Santa que desde hacía tiempo Jaime I proyectaba.

Castillo de Monzón (Huesca). En este lugar se educó Jaime I hasta los nueve años bajo la tutela de la Orden del Temple, que siempre apoyó los proyectos del monarca.

El 4 de septiembre de 1269 zarpó de Barcelona una flota de 30 naves gruesas y algunas galeras, con ochocientos hombres escogidos, almogávares, los maestres del Temple y del Hospital, y los infantes Fernán Sánchez y Pedro Hernández. La empresa fue un fracaso total, pues una tempestad obligó a la flota a refugiarse en Aigües-Mortes, cerca de Montpellier, donde desembarcó el rey, que regresó por tierra a Cataluña, olvidándose de la empresa, lo que hizo de manera definitiva en el concilio de Lyón de 1274. Las razones del abandono nunca estuvieron claras y la mayoría de los historiadores apelan a la edad del monarca, con sesenta años, y, sobre todo, al deseo de estar junto a Berenguela Alfonso, con quien tenía relaciones amorosas.

En 1274 asistió al concilio de Lyon reunido por Gregorio X, en su deseo de ser coronado por el Papa, pero este le exigió a cambio la ratificación del feudo y tributo que Pedro II había ofrecido dar a la Iglesia, por lo que no hubo acuerdo.

Los últimos años del reinado, agudizaron los conflictos político-sociales, asistiendo a la revuelta de la nobleza catalana en 1259, encabezada por el vizconde Ramón de Cardona y Fernando Sánchez de Castro (bastardo de Jaime I), motivada por las diferencias con el conde de Urgel, en tanto que en la década de los setenta del S.XIII, asistimos a una auténtica guerra civil, cuando el rey se ve presionado por los partidarios del primogénito, el infante Pedro, y por los rebeldes encabezados por el bastardo Fernández de Castro, aglutinador del frente nobiliario que calificaríamos de nacionalista, aunque todo lo que pretendían era imponer su autoridad a la Corona y alterar el autoritarismo regio a su favor, celoso también del ascenso social de los grupos urbanos y su apoyo a la monarquía. La lucha se saldó con la muerte del hermanastro Fernández de Castro por el infante Pedro (1275), mientras que sus partidarios aguardarían la hora de la venganza.

En 1275 se sublevaron los mudéjares valencianos y Jaime I fue en persona a sofocar la revuelta. El Conquistador fue derrotado por los moros en Llutxent (junio de 1276), falleciendo el mes de julio de ese mismo año. Su herencia se repartió entre Pedro III de Aragón, Valencia y conde de Barcelona, y Jaime, que recibió Mallorca, y los condados de Rosellón, Cerdaña y el señorío de Montpellier.